Novel functionalized fillers for mixed matrix membranes for C02/CH4 separation

Authors: Ghaffari Nik, Omid
Advisor: Kaliaguine, S.
Abstract: Il y a des réservoirs de gaz naturel à travers le monde qui ne sont pas exploités en raison de leur haute teneur en C0₂. Il serait donc intéressant que la technologie soit améliorée pbur la purification du gaz naturel. La grande majorité des systèmes commerciaux de séparation des gaz par membrane utilise des polymères en raison de leur compacité, leur facilité d'utilisation et de leur coût. Cependant, les membranes polymériques conçues pour des séparations de gaz sont reconnues pour avoir un compromis entre la perméabilité et la sélectivité représenté par les courbes limites supérieures de Robeson. La recherche pour les matériaux membraines qui transcendent la limite supérieure de Robeson a été une question critique dans la recherche axée sur les membranes pour la séparation de gaz durant la dernière décennie. Ainsi, de nombreux chercheurs ont exploré l'idée de membranes à matrice mixte (MMM) pour surmonter ces limitations. Ces membranes combinent une matrice polymère avec un tamis moléculaire inorganique tel que les zéolithes. Ce travail présente une étude de la synthèse et de la caractérisation de nouvelles charges pouvant être utilisées dans les membranes à matrice mixte (MMM) pour la séparation du C0₂/CH₄. En première partie de cette thèse, nous avons développé une stratégie pour surmonter les approches précédentes qui sont problématiques pour greffer les charges zéolithes. Nous avons synthétisé et caractérisé la zéolithe FAU/EMT et étudié les effets de la polarité du solvant et de la nature des aminosilanes sur les propriétés physico-chimiques des charges, ainsi que sur les propriétés d'adsorption du C0₂. Après cela, avec l'aide d'un plan expérimental de Taguchi, nous avons optimisé les paramètres de la réaction de greffage de la zéolithe FAU/EMT avec l'agent 3-aminopropylméthyldiéthoxysilane (APMDES) pour préparer de bons remplissages greffés pour une utilisation dans les MMM. Par la suit, les charges préparées dans les conditions optimisées, sont greffées et incorporées dans une matrice de polyimide pour fabriquer des MMM pour la séparation du C0₂/CH₄. Les résultats obtenus ont montré qu'à 25 % (m/m), les charges greffées et imprégnées sur le polymère augmentaient à la fois la perméabilité et la sélectivité par rapport à des membrane de polyimide seul. Lors de la deuxième partie de ma thèse, nous avons développé la préparation, la caractérisation et les propriétés de séparation des gaz de C0₂/CH₄ de MMM comportant différents MOF et le polyimide 6FDA-ODA afin d'étudier l'effet de la fonctionnalisation par le ligand (-NH₂) sur la performance de séparation du C0₂/CH₄ par les MMM. Pour la première fois, nous avons choisi de nouveaux MOF à base de Zr (UiO-66, NH₂-UIO-66, UiO-67), ainsi que MOF-199 (HKUST-1) avec un ligand mixte fonctionnalisé (NH₂-MOF-199) basés sur des calculs de simulation pour la séparation de C0₂/CH₄ à partir des résultats expérimentaux rapportés précédemment. Les résultats obtenus ont montré une augmentation de la sélectivité pour la MMM sauf pour le remplissage avec UiO-67. La présence de groupes fonctionnels d'aminés dans le NH₂-UIO-66 a augmenté à la fois la sélectivité et la perméabilité du C0₂. D'autre part, une MMM faite avec UiO-66 a augmenté de manière significative la perméabilité du C0₂ par rapport à la membrane 6FDA-polyimide seul sans aucune perte de la sélectivité idéale.
Document Type: Thèse de doctorat
Issue Date: 2012
Open Access Date: 18 April 2018
Permalink: http://hdl.handle.net/20.500.11794/23463
Grantor: Université Laval
Collection:Thèses et mémoires

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