Hydrocarbon trap adsorbents for reducing cold-start emissions of automotive exhaust

Authors: Sarshar, Zahra
Advisor: Kaliaguine, S.
Abstract: Avec l'entrée en vigueur des nouvelles réglementations sur les émissions polluantes des moteurs à essence, de plus en plus d'attention est portée sur la phase "de démarrage à froid" pendant laquelle environ 80% des hydrocarbures (HC) sont émis. Notre étude a porté sur le concept de diffusion "single-file" (dans les zéolithes 1-D) utilisé comme une approche possible pour diminuer les émissions de HC durant le démarrage à froid. Ce mécanisme est envisagé sur une variété de zéolithes aux structures MTW et IFR et pour l'étude de leur capacité de piégeage des molécules plus légères émises souvent avant que le catalyseur trois-voies atteigne sa température d'allumage. Dans ce projet, une série de zéolithes telles que AI- et Fe-ZSM-12 (structure MTW) avec différents cations (Na⁺, H⁺, Ag⁺ et Mg⁺) ainsi que B-SSZ-42 (structure IFR) sous la forme Na⁺ et H⁺ ont été synthétisées. La caractérisation par désorption à température programmée (DTP) d'éthylène et de toluène, utilisés comme adsorbats, a été examinée pour établir le potentiel de ces zéolithes comme pièges pour les HC. Nous avons aussi démontré la dépendance entre les performances des zéolithes en fonction du type de métal substitué (Al, Fe) dans le réseau, l'ampleur de cette substitution, le type de cation échangé, la structure des canaux, le diamètre des pores, et ainsi la présence d'autres types de molécules adsorbées comme la vapeur d'eau et/ou le gaz CO₂. Dans la série des échantillons AI-ZSM -12, celui qui a été sous forme protonique (HZSM-12), montre des capacités adsorption plus élevées pour les deux adsorbats, AI-ZSM-12 (Ag) montre des capacités élevées et stables pour piéger les deux adsorbats dans tous les mélanges étudiés, montrant ainsi son insensibilité par rapport au CO₂ et/ou H₂0. Il a été démontré que cet échantillon avait des températures de désorption plus élevées, de l'ordre de 300⁰C, pour les deux adsorbats. La substitution isomorphe d'Al par Fe dans les structures MTW n'a pas donné de grands changements au niveau de la capacité d'adsorption ni dans la température de désorption de ces deux adsorbats. B-SSZ-42 montre une capacité remarquable d'adsorption sous les deux formes Na⁺ et H⁺ pour l' éthylène et le toluène. En effet, la capacité d'adsorption des deux adsorbats est restée approximativement inchangée en présence des molécules de H₂0 et CO₂ coadsorbées. Les propriétés structurelles et acides de tous les échantillons synthétisés ont été aussi examinées par différentes techniques telles que: DRX, BET, MEB, MET, RMN, spectroscopie d' absorption atomique, FTIR de pyridine adsorbée, désorption des hydrocarbures à la température programmée et la thermo-désorption d'ammoniac.
Document Type: Mémoire de maîtrise
Issue Date: 2008
Open Access Date: 13 April 2018
Permalink: http://hdl.handle.net/20.500.11794/20466
Grantor: Université Laval
Collection:Thèses et mémoires

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