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Effet des modifications de surface sur les propriétés morphologiques, mécaniques et rhéologiques de composites à base de fibres biosourcées et de polyéthylène

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2017
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Cette thèse porte sur la compréhension de l'impact des modifications de surface des fibres de chanvre d’une part (250 µm - 1 mm et prétraitées par une solution de NaOH à 8%, afin de densifier le nombre de sites actifs à leur surface) et de cellulose (≤ 200 µm) d’autre part sur les propriétés de leurs composites à base de polyéthylène linéaire de densité moyenne (LMDPE). Deux approches de modifications différentes (par du polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) en solution (chanvre et cellulose) et par polymérisation catalytique (chanvre)) encore peu connues sont utilisées. Les deux premières parties de ce travail de thèse ont porté sur la compréhension de l'impact de la modification des fibres de chanvre en solution sur les comportements morphologiques et mécaniques de leurs composites de LMDPE, ainsi que sur l'analyse qualitative et quantitative de leur interface (chanvre/LMDPE), avec une emphase sur la comparaison entre elles, l’utilisation directe du MAPE et la combinaison des deux (modification en solution et l’utilisation directe). La suite a porté sur l’évaluation de l'effet de la nature des fibres sur le comportement des composites en modifiant par le MAPE en solution, de la poudre cellulosique extraite du bois de peuplier faux-tremble. Enfin, l'ultime partie a porté sur la modification des fibres de chanvre par la technique de polymérisation catalytique à l'aide d'un catalyseur de type Ziegler/Natta. Pour les fibres (chanvre et cellulose), les résultats ont montré qu’elles ont été modifiées avec succès par le MAPE en solution ainsi que les fibres de chanvre par polymérisation catalytique, ce qui a permis l'amélioration de la qualité de l'interface fibres-matrice des composites correspondants. Les résultats des tests effectués ont montré que le traitement au NaOH contrôlait principalement le niveau de mouillabilité (contact physique) des fibres de chanvre par la matrice, tandis que l'utilisation d'un agent de couplage (direct ou en solution) contrôlait l'adhésion interfaciale (interactions chimiques). Par rapport aux composites ayant les fibres non modifiées, une augmentation de la contrainte maximale de 21% pour le composite aux fibres modifiées en solution, 24% après l'utilisation du MAPE directe et 31% lors du mélange des deux méthodes ont été observées. L'utilisation directe du MAPE a aussi amélioré significativement le module de Young des composites de 17%, suivie du mélange des deux voies avec 6% d’amélioration, alors que la modification en solution n'a pas affecté significativement cette propriété. L’utilisation des fibres cellulosiques a augmenté à la fois la contrainte du composite aux fibres non traitées et traitées avec une amélioration de 29% pour le composite aux fibres modifiées. Enfin, la modification des fibres de chanvre par polymérisation catalytique a permis une augmentation significative du module de Young et de la contrainte maximale des matériaux composites de 8 et 43% respectivement par rapport au composite de fibres non traitées.
This doctoral thesis focuses on understanding the effect of surface modifications of hemp fibers on the one hand (250 μm - 1 mm and 8% NaOH pretreated to increase the number of active sites on their surface) and cellulose (≤ 200 μm) on the other hand, on the properties of linear medium density polyethylene (LMDPE) based composites. Two different modification approaches (MAPE in a solution (hemp and cellulose) and catalytic polymerization (hemp)) not yet well known were investigated. The first two parts of this thesis focused on understanding the effect of solution modification of hemp fiber on LMDPE composite morphological and mechanical behavior, as well as a qualitative and quantitative analysis of their interface, with emphasis on the comparison between them, the direct use of MAPE and the combination of both methods (solution and direct modification). Then, the work focused on evaluating the effect of fiber type on the composite behavior. For this purpose, the cellulose powder (≤ 200 μm) extracted from wood (Aspen wood) was modified by MAPE in a xylene solution to improve the properties of LMDPE based composites. Finally, the last part focused on the modification of hemp fibers by catalytic polymerization. For the fibers (hemp and cellulose), the results showed that they were successfully modified by MAPE in solution, as well as by catalytic polymerization for hemp. This enhanced the quality of the corresponding fiber-matrix interface. The results showed that NaOH pre-treatment mainly controlled the wettability level (physical contact) of hemp fibers by the matrix, while the use of a coupling agent (directly or in solution) controlled the interfacial adhesion (chemical interactions). Compared to the composites with unmodified fibers, an increase of the tensile strength by 21% for solution modified fiber composite, 24% after the direct use of MAPE and 31% upon combining both methods, were observed. The direct use of MAPE also significantly improved the composite Young's modulus by about 17%, followed by the combination of both method with 6% improvement, while the solution modification did not significantly affect this property. The use of cellulosic fibers increased the tensile strength of both unmodified and modified fibers composite with a 29% improvement for the composite with modified fibers. Finally, hemp modification by catalytic polymerization resulted in a significant increase in Young's modulus and tensile strength of the corresponding composite by about 8% and 43% respectively, compared to the composite with untreated fibers.
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thèse de doctorat