Personne :
Bougie, Francis

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Bougie

Prénom

Francis

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Université Laval. Département de génie chimique

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    Sterically hindered amine based absorbents and application for CO2 capture in membrane contactors
    (2014) Bougie, Francis; Iliuta, Maria-Cornélia
    La séparation des gaz dans des contacteurs à membrane (MC) est une technologie de pointe qui offre plusieurs avantages par rapport aux contacteurs traditionnels (colonnes garnies), mais très peu d'efforts ont été consacrés pour développer de nouvelles solutions absorbantes spécialement optimisées pour les applications dans les MC. Actuellement, aucun absorbant disponible ne répond complètement aux exigences pour la mise en œuvre de la séparation industrielle des gaz acides, le CO2 en particulier, dans les contacteurs à membranes. L'objectif principal de ce travail a été de développer un absorbant à base d’alcanolamine à encombrement stérique (SHA), présentant les caractéristiques spécifiques exigées pour application dans les MC (bonnes capacité et cinétique d’absorption, régénération facile et plus économique, résistance à la dégradation, compatibilité avec les membranes et haute tension superficielle) et d’étudier son efficacité pour la capture du CO2 dans différentes configurations de contacteurs à membrane et conditions opératoires. Bien que les alcanolamine fortement encombrées stériquement sont caractérisées par une faible cinétique d’absorption du CO2, le fait qu’elles possèdent un grand potentiel pour réduire la consommation d'énergie lors de la régénération des solutions riches en CO2 a été l’un des paramètres clés dans le choix de l’AHPD (2-amino-2-hydroxyméthyle-1,3-propanediol). Pour améliorer le taux d'absorption, la pipérazine (Pz) s'est avérée un activateur très efficace; l'addition de petites quantités de Pz aux solutions aqueuses d’AHPD améliore significativement la cinétique d'absorption du CO2. Il a été aussi trouvé que le mélange AHPD-Pz a également une très bonne capacité d’absorption. L'étude de la régénération des solutions d’amines usées (contenant du CO2) a révélé que des solutions à base d’alcanolamines fortement encombrées stériquement (AHPD en particulier), sont beaucoup plus facilement régénérables par rapport à la MEA, l'amine de référence utilisée industriellement dans la séparation des gaz acides. De plus, l'ajout d'une petite quantité de Pz dans une solution aqueuse d’AHPD permet d’obtenir presque la même capacité cyclique et efficacité de régénération que les solutions non-activées par la Pz, mais pour la moitié de la durée du processus d'absorption. Outre les propriétés absorbantes des liquides, les performances des MC pour la séparation du CO2 dépendent fortement de la compatibilité entre la membrane et l’absorbant. Sur la base des propriétés liées au mouillage des membranes, comme la tension superficielle du liquide, l’angle de contact, la pression de percée et la stabilité chimique, une nouvelle méthode graphique d’estimation de la tension superficielle des solutions aqueuses d'amines, d'alcools ou d’alcanolamines a été développée pour permettre la sélection des meilleures conditions pour éviter le mouillage des membranes. Il a été trouvé que les solutions à base d’AHPD (comme AHPD + Pz) ont un fort potentiel d'utilisation dans les MC en raison de leur tension superficielle élevée. La méthode développée a aussi permis d'identifier de nouvelles amines potentielles pouvant être utilisées dans les MC. Une bonne stabilité et résistance à la dégradation est une autre caractéristique importante des solutions absorbantes. L'étude de la stabilité de différentes solutions aqueuses d’amines à la dégradation thermique et oxydative, en absence et en présence de CO2, a révélé que les SHA sont plus résistantes à la dégradation thermique que les amines conventionnelles, mais que la présence d'oxygène les dégrade plus significativement en absence de CO2. Toutefois, la présence de CO2 dans les solutions à base de SHA est bénéfique, car la formation préférentielle du bicarbonate conduit à une réduction significative du taux de dégradation oxydative. Le faible degré de dégradation de la solution aqueuse AHPD + Pz confirme son potentiel comme absorbant pour le CO2. Finalement, la performance des solutions aqueuses AHPD + Pz pour la capture du CO2 dans des MC a été étudiée dans différentes conditions opératoires et configurations des modules (fibres creuses et membranes plates, membranes en PTFE, PP et laminées PTFE/PP, différents débits du liquide, compositions de gaz et orientations des flux gazeux et liquide (co- et contre-courant)). Les solutions AHPD + Pz ont montré une excellente performance. Sur la base des données expérimentales, une étude de modélisation de la capture du CO2 dans des MC à fibres creuses PTFE a démontré l'effet positif des solutions présentant une tension superficielle élevée sur la réduction du mouillage de la membrane. En conclusion, les résultats de cette thèse ont montré que les solutions aqueuses AHPD + Pz possèdent une bonne capacité et cinétique d’absorption, régénération plus facile et moins énergivore, résistance à la dégradation, haute tension superficielle et démontre d'excellentes performances pour la capture du CO2 dans les MC, en représentant une alternative intéressante à la MEA.