Personne :
Picard-Lafond, Audrey

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Picard-Lafond
Prénom
Audrey
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Université Laval. Département de chimie
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ncf11907619
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Voici les éléments 1 - 6 sur 6
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    Revealing the hydrolysis mechanism of a Hg2+-reactive fluorescein probe : novel insights on thionocarbonated dyes
    (American Chemical Society, 2019-12-31) Picard-Lafond, Audrey; Boudreau, Denis; Larivière, Dominic
    As one of the most toxic metal pollutants, mercury is the subject of extensive research to improve current detection strategies, notably to develop sensitive, selective, fast, and affordable Hg2+-responsive fluorescent probes. Comprehending the sensing mechanism of these molecules is a crucial step in their design and optimization of their performance. Herein, a new fluorescein-based thionocarbonate-appended Hg2+-sensitive probe was synthesized to study the hydrolysis reactions involved in the sensing process. Autohydrolysis was revealed as a significant component of the signal generation mechanism, occurring concurrently with Hg2+-catalyzed hydrolysis. This knowledge was used to investigate the effects of key experimental conditions (pH, temperature, chloride ions) on sensing efficiency. Overall, the chemical and physical properties of this new thionocarbonated dye and the insights into its sensing mechanism will be instrumental in designing reliable and effective portable sensing strategies for mercury and other heavy metals.
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    Conception d'un capteur moléculaire fluorescent en vue de la détection quantitative du mercure en région éloignée
    (2022) Picard-Lafond, Audrey; Boudreau, Denis; Larivière, Dominic
    Le mercure est universellement reconnu comme un contaminant largement distribué dans l'environnement en raison d'activités naturelles et anthropiques. Comme certaines de ses espèces peuvent se propager et s'accumuler à travers la chaine alimentaire, ce polluant peut poser un risque élevé pour la santé humaine. Heureusement, ces dangers sont atténués par la mise en place de politiques et par le suivi de la qualité de l'eau et des aliments dans des laboratoires d'analyse équipés d'instruments de pointe conçus pour fournir une réponse analytique précise et sensible. Malgré cela, cette approche est plus ou moins adéquate pour répondre aux besoins spécifiques des communautés de régions éloignées, où l'accès limité aux installations d'analyse et les coûts d'expédition élevés entravent le suivi exhaustif des aliments. Pourtant, les peuples autochtones habitant l'Arctique, comme les Inuits, courent un risque plus élevé d'exposition au mercure en raison de l'accumulation préférentielle du contaminant aux pôles et d'un mode de vie reposant fortement sur la chasse et la pêche traditionnelles. Considérant que l'alimentation traditionnelle est une partie vitale de la culture et qu'elle procure d'autres nutriments essentiels à la santé, limiter la consommation de ces aliments n'est pas une option viable et l'amélioration du suivi de la qualité alimentaire est donc capitale. Dès lors, le développement d'une plateforme de détection qui serait facile à utiliser, peu coûteuse à produire et qui présenterait une faible empreinte spatiale permettrait d'accomplir le suivi de la qualité directement sur le terrain, favorisant alors l'autonomie de ces communautés. Compte tenu de ce qui précède, l'objectif principal encadrant les travaux de cette thèse était de développer une sonde moléculaire fluorescente pour la détection sélective et sensible du mercure en bénéficiant de la simplicité instrumentale associée à la récolte de signaux optiques. La mise au point de cette stratégie a d'abord exigé la synthèse d'un fluorophore sensible au Hg et l'étude de ses propriétés de détection. Dans un deuxième temps, la photostabilité et la sensibilité au Hg de la molécule ont été améliorées par son assemblage sur des nanoparticules d'argent ayant des propriétés plasmoniques propices à l'exaltation de la fluorescence par le métal (MEF). Troisièmement, le capteur hybride argent-fluorophore développé a été intégré dans un dispositif microfluidique facilitant l'utilisation de la sonde en éliminant la manipulation des solutions typiquement requise par l'utilisateur pour faire l'analyse du mercure. De plus, comme une préparation d'échantillon précède généralement l'analyse en laboratoire, le potentiel de la méthode de détection dans un dispositif portatif qui intégrerait des étapes de préparation d'échantillon a aussi été évalué et discuté.
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    A metal-enhanced Hg2+-responsive fluorescent nanoprobe: from morphological design to application to natural waters
    (American Chemical Society, 2022-06-22) Picard-Lafond, Audrey; Boudreau, Denis; Larivière, Dominic
    Metal-enhanced fluorescence (MEF) is a powerful tool in the design of sensitive chemical sensors by improving brightness and photostability to target-responsive fluorophores. Compounding these advantages with the modest hardware requirements of fluorescent sensing compared to that of centralized elemental analysis instruments, expanding the use of MEF to the detection of low-level inorganic pollutants is a compelling aspiration. Among the latter, monitoring mercury in the environment, where some of its species disseminate through the food chain and, in time, to humans, has elicited a broad research effort towards the development of Hg2+-responsive fluorescent sensors. Herein, a Hg2+-sensitive MEF-enabled probe was conceived by grafting a Hg2+-responsive fluorescein derivative to concentric Ag@SiO2 NPs, where the metallic core enhances fluorescent emission of molecular probes embedded in a surrounding silica shell. Time-resolved fluorescence measurements showed that the fluorophore’s excited state lifetime decreases from 3.9 ns in a solid, coreless silica sphere, to 0.4 ns in the core-shell nanoprobe, granting the dye a better resistance to photobleaching. The Ag-core system showed a sizable improvement in limit of detection at 2 nM (0.4 ppb) compared to 50 nM (10 ppb) in the silica-only colloids and its effectiveness for natural water analysis was demonstrated. Overall, the reported nanoarchitecture hints at the potential of MEF for heavy metal detection by fluorescence detection.
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    Nucleation points : the forgotten parameter in the synthesis of hydrogel-coated gold nanoparticles
    (Basel, 2021-01-26) Sepulveda, Adolfo; Picard-Lafond, Audrey; Boudreau, Denis; Marette, André
    The implementation of gold-hydrogel core-shell nanomaterials in novel light-driven technologies requires the development of well-controlled and scalable synthesis protocols with precisely tunable properties. Herein, new insights are presented concerning the importance of using the concentration of gold cores as a control parameter in the seeded precipitation polymerization process to modulate—regardless of core size—relevant fabrication parameters such as encapsulation yield, particle size and shrinkage capacity. Controlling the number of nucleation points results in the facile tuning of the encapsulation process, with yields reaching 99% of gold cores even when using different core sizes at a given particle concentration. This demonstration is extended to the encapsulation of bimodal gold core mixtures with equally precise control on the encapsulation yield, suggesting that this principle could be extended to encapsulating cores composed of other materials. These findings could have a significant impact on the development of stimuli-responsive smart materials.
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    Synthèse de nanoparticules riches en carbone par polymérisation en dispersion
    (2017) Picard-Lafond, Audrey; Morin, Jean-François
    L’intérêt porté aux nanomatériaux de carbone est en croissance en raison de leur potentiel pour une variété d’applications. Le réseau d’atomes de carbone hybridés sp², commun à tous les matériaux de cette famille, engendre d’excellentes propriétés électroniques et optiques modulées par la forme, la taille et la dimensionnalité du réseau carboné. Parmi ces nanomatériaux, les nanoparticules de carbone (CNP) disposent d’un potentiel singulier en raison de leurs propriétés de photoluminescence, leur photostabilité et leur faible toxicité. En conséquence, l’application des CNP en biomédecine, en optoélectronique et en photocatalyse est grandement étudiée. Néanmoins, les méthodes de synthèse et les techniques de séparation actuelles représentent des limitations à leur mise en œuvre. L’usage de température élevée (>100 °C) nuit au contrôle précis de la forme et de la taille des CNP, les rendements réactionnels sont faibles et la surface du matériau est chimiquement inerte. Dans ce projet, l’objectif est d’établir une méthode de synthèse de CNP palliant aux limitations des procédés actuels. Autrement dit, nous tentons de développer une méthode permettant un contrôle précis de la forme et de la taille des particules en évitant l’utilisation de températures élevées. La stratégie est basée sur la polymérisation en dispersion d’unités organiques riches en alcynes, utilisées comme source métastable de carbone. D’une part, la polymérisation de monomères riches en alcynes permet de synthétiser en une étape simple des polyynes qui, en raison de leur instabilité, réagissent spontanément pour produire un matériau composé majoritairement d’atomes de carbone hybridés sp². D’autre part, la polymérisation en dispersion assure un contrôle morphologique des particules durant la synthèse. En plus de l’objectif principal, la fonctionnalisation en surface des particules est envisagée en exploitant la réactivité d’alcynes résiduels de la structure carbonée. Aussi, nous tentons d’échanger le monomère alcynique afin de bonifier les propriétés de photoluminescence des particules issues du procédé.
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    Thinking outside the shell : novel sensors designed from plasmon-enhanced fluorescent concentric nanoparticles
    (Cambridge Royal Society of Chemistry, 2020-08-20) Asselin, Jérémie; Picard-Lafond, Audrey; Boudreau, Denis; Fontaine, Nicolas
    The alteration of photophysical properties of fluorophores in the vicinity of a metallic nanostructure, a phenomenon termed plasmon- or metal-enhanced fluorescence (MEF), has been investigated extensively and used in a variety of proof-of-concept demonstrations over the years. A particularly active area of development in this regard has been the design of nanostructures where fluorophore and metallic core are held in a stable geometry that imparts improved luminosity and photostability to a plethora of organic fluorophores. This minireview presents an overview of MEF-based concentric core–shell sensors developed in the past few years. These architectures expand the range of applications of nanoparticles (NPs) beyond the uses possible with fluorescent molecules. Design aspects that are being described include the influence of the nanocomposite structure on MEF, notably the dependence of fluorescence intensity and lifetime on the distance to the plasmonic core. The chemical composition of nanocomposites as a design feature is also discussed, taking as an example the use of non-noble plasmonic metals such as indium as core materials to enhance multiple fluorophores throughout the UV-Vis range and tune the sensitivity of halide-sensing fluorophores operating on the principle of collisional quenching. Finally, the paper describes how various solid substrates can be functionalized with MEF-based nanosensors to bestow them with intense and photostable pH-sensitive properties for use in fields such as medical therapy and diagnostics, dentistry, biochemistry and microfluidics.